化学反应,是由各自的电子结构和动力学决定!

化学反应在其最基本的水平上,是由它们各自的电子结构和动力学决定。在光照射等刺激的引导下,电子在液体或固体中重新排列。这个过程只需要几百阿秒,1阿秒是十亿分之一秒的十亿分之一秒。电子对外场很敏感,所以研究人员可以很容易地通过用光脉冲照射电子来控制它们。一旦这样在时间上塑造了阿秒脉冲的电场,研究人员就可以实时控制电子动力学。

弗莱堡大学物理研究所朱塞佩·桑松博士领导的一个研究小组,在《自然》期刊上发表的新研究展示了他们是如何完全塑造阿秒脉冲的波形。这些脉冲使研究人员能够研究分子或晶体中电子反应的第一时刻。通过塑造电场,研究人员能够控制电子运动,其长期目标是优化基本过程,如光合作用或材料中的电荷分离。该团队由来自美国、俄罗斯、德国、意大利、奥地利、斯洛文尼亚、匈牙利、日本和瑞典研究机构的理论家和实验物理学家组成。

在意大利里雅斯特的自由电子激光器(FEL)费米进行了实验,该激光器是唯一一台能够在相对相位完全可控的极紫外光谱范围内,合成不同波长辐射独一无二的激光器。阿秒脉冲是激光谐波在时间上重叠的结果,科学家们利用费米实验室提供设备产生了一组四个基波波长的激光谐波。这些都是技术设备,可以控制相对论电子束的运动,从而让紫外线辐射的产生。

实验的主要挑战之一是测量这些相对相位,其特征是通过阿秒脉冲和红外场的组合获取氖原子释放光电子。这导致电子光谱中的附加结构,通常称为边带,科学家们测量了每个激光镜头产生不同边带之间的相关性,这最终使得能够完全描述阿秒脉冲序列。结果表明,自由电子激光不仅可以产生阿秒脉冲,而且,由于实现了波形产生的方法,这种脉冲是完全可控的,并达到了高峰值强度。

这两个方面代表了其研究方法的关键优势,这一结果还将影响全球新型自由电子激光器的规划和设计。阿秒脉冲是研究价电子动力学和核电子动力学在其自然时间尺度的中心。到目前为止,只有通过高次谐波产生的过程,才证明了阿秒波形的可重复性产生和表征。研究已经提出了几种阿秒波形整形的方法,包括使用金属滤光片多层反射镜和操纵驱动场。然而,这些方法都不允许灵活地操纵阿秒波形的时间特性,并且它们都受到高次谐波产生过程的低转换效率影响。

相比之下,自由电子激光器发射能量从几十微焦耳到几毫焦耳的飞秒、极紫外光和X射线脉冲。新的实验表明,它们可以产生亚飞秒达到峰值,但具有改变的时间特性。本研究使用自由电子激光器可重复产生高能(微焦耳级别)阿秒波形。还展示了阿秒脉冲序列谐波分量的振幅和相位操纵,并结合了一种时间重建的方法。本研究给出的结果,为用自由电子激光器进行阿秒时间分辨实验开辟了新道路。