理解液体溶液中微小晶体上的化学反应是许多领域的核心，包括材料合成和多相催化，但要获得这样的理解，科学家必须在反应发生时进行观察。利用相干x射线衍射技术，科学家可以高精度地测量纳米晶材料的表面形貌和应变。然而，进行这样的测量需要精确控制微小晶体相对于入射x射线的位置和角度。传统上，这意味着将晶体粘在表面上，从而使晶体变形，而改变其结构，并可能影响反应活性。阿贡杰出研究员琳达?杨(Linda Young)表示：用光学镊子，可以捕捉到溶液中单个粒子的原始状态，并观察它的结构演变。
博科园-科学科普：现在美国能源部阿贡国家实验室(DOE)和芝加哥大学科学家们开发了一种新技术，将纳米级“牵引光束”的能量与高能x射线结合起来，使它们能够在不与衬底接触的溶液中定位和操纵晶体。牵引器光束技术被称为“光镊”，它也碰巧获得了2018年诺贝尔物理学奖，因为它只允许光操纵样本。普通光镊使用单聚焦激光束，而研究中使用的全息光镊使用空间光调制器精确修饰的激光。这些激光被反射到镜子上，形成一个“热点”的干涉图样，这些“热点”比简单聚焦的激光束更加局域化，并且具有快速可重构的位置。这些聚焦热点的电场梯度吸引可极化晶体并将其固定。
科学家们发现了一种利用激光、镜子和光调制器在溶液中固定晶体的“光镊”。这种“镊子”使x射线衍射测量悬浮在溶液中的晶体成为可能。图片：Robert Horn/Argonne National Laboratory
阿贡科学家们用一对镊子分别夹在晶体的一端，就可以在液态溶液的存在下，在不暴露于其他表面的情况下，高精度地操纵半导体微晶体的三维结构。这项研究的通讯作者、阿贡杰出的研究员琳达·杨(Linda Young)说：通常，当人们用x射线衍射观察微晶体时会粘在样品夹上，这就会造成失真。但现在，有了光学镊子，就可以捕捉到溶液中单个粒子的原始状态，并观察其结构演变。理论上，可以添加反应物，捕获溶解或反应，并在原子水平上监测变化。杨和同事们获得了只用光操纵样本的能力，从而能够利用阿贡先进光子源(APS)产生的相干x射线。
APS是美国能源部科学用户设施办公室(DOE Office of Science User Facility)。利用布拉格相干衍射成像(CDI)技术，研究人员能够在真实条件下，从不同角度研究晶体的结构。布鲁克海文国家实验室(BNL)的科学家、这项研究的第一作者高元解释说：通过将光镊与布拉格CDI配对，科学家们现在有了一种新方法来探索液体介质中的材料，发现来自不同技术的结合，包括将激光与APS的相干光束配对。为了使实验成功，还需要纳米材料中心的纳米制造技术来制造样品电池。纳米材料中心(CNM)也是美国能源部科学用户设施办公室。这项技术可能对未来的研究很有用，包括成核和晶体生长。
通常，人们在空气或真空中观察孤立的纳米晶样品。想要在液相中控制这样的物体。例如希望能够像x射线晶体学那样，实时精确地观察催化或结晶过程。光镊的稳定性是未来相干x射线实验的主要优势。相干衍射对样品的位置和方向非常敏感，这个实验证明了这种新技术的可能性。由于该技术的稳定性，研究人员能够获得相干衍射数据，这使得他们能够以亚纳米级的精度重建样品，显示出亚纳米级的缺陷和表面晶体ZnO微晶的晶界。APS的阿贡物理学家、论文作者罗斯·哈德(Ross Harder)说：
当我们展望APS的升级时，它将使x射线的亮度提高几个数量级，这些测量将会快得多，而且提供了关于样本如何随时间变化更令人兴奋的洞察。芝加哥大学化学教授、该论文的另一位作者诺伯特·舍勒(Norbert Scherer)说：最终，研究人员希望将这项技术扩展到捕捉被激光脉冲激发晶体的超快演化。这是实现我们更大抱负的第一步，那就是可视化晶格如何变化的随时间变化的结构动力学。为了进行这项实验，研究人员依靠在CNM制造微流体元件。在CNM的碳高性能计算集群上也进行了电动力学仿真。芝加哥大学研究人员贡献了在全息光镊技术方面的专业知识。
博科园-科学科普｜研究/来自:阿贡国家实验室
参考期刊文献:《美国国家科学院院刊》
DOI: 10.1073/pnas.1720785116
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